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催化組合將二氧化碳轉化為固體碳納米纖維

(DOE) 布魯克海文國家實驗室和哥倫比亞大學的科學家們開發出一種方法 ， 可將二氧化碳 (CO 2 ) 這種強效溫室氣體轉化為碳納米纖維，這種材料具有多種獨特的性能以及許多潛在的長期用途 。他們的策略使用在相對較低的溫度和環境壓力下運行的串聯電化學和熱化學反應 。正如科學家在 《自然催化》雜志上描述的那樣，這種方法可以成功地將碳以有用的固體形式鎖?。?以抵消甚至實現負碳排放 。

催化組合將二氧化碳轉化為固體碳納米纖維

文章插圖
“你可以將碳納米纖維放入水泥中以增強水泥強度，”領導這項研究的哥倫比亞大學化學工程教授、布魯克海文實驗室聯合任命的陳景光說 。“這會將碳鎖在混凝土中至少 50 年，甚至可能更長 。到那時 ， 世界應該主要轉向不排放碳的可再生能源 。”
此外，該過程還產生氫氣 (H 2 )，這是一種很有前途的替代燃料，使用時可實現零排放 。
捕獲或轉化碳
捕獲CO 2或將其轉化為其他材料來應對氣候變化的想法 并不新鮮 。但僅僅儲存CO 2 氣體就會導致泄漏 。許多 CO 2 轉化產生立即使用的碳基化學品或燃料，從而將 CO 2釋放 回大氣中 。
“這項工作的新穎之處在于，我們試圖將 CO 2轉化 為具有附加值但以固體、有用的形式存在的物質 ， ”Chen 說 。
這種固體碳材料(包括尺寸為十億分之一米的碳納米管和納米纖維)具有許多吸引人的特性，包括強度、導熱性和導電性 。但從二氧化碳中提取碳并將其組裝成這些精細結構并不是一件簡單的事情 。一種直接的熱驅動過程需要超過 1,000 攝氏度的溫度 。
“大規模CO 2 減排是非常不現實的，”陳說 。“相比之下，我們發現一個過程可以在大約 400 攝氏度下發生 ， 這是一個更實用、工業上可實現的溫度 。”
串聯兩步法
訣竅是將反應分成幾個階段，并使用兩種不同類型的催化劑——使分子更容易聚集在一起并發生反應的材料 。
“如果將反應分解為幾個子反應步驟，則可以考慮使用不同類型的能量輸入和催化劑來使反應的每個部分發揮作用，”該論文的第一作者、布魯克海文實驗室和哥倫比亞大學研究科學家謝振華說 。
科學家們首先意識到，對于制造碳納米纖維 (CNF)，一氧化碳 (CO) 是比 CO 2更好的起始材料。然后他們回溯尋找從CO 2生成CO 的最有效方法 。
他們小組的早期工作引導他們使用由碳負載鈀制成的市售 電催化劑 。電催化劑利用電流驅動化學反應 。在流動電子和質子存在的情況下 ， 催化劑將CO 2 和水(H 2 O) 分解為CO 和H 2 。
第二步 ， 科學家們轉向 由鐵鈷合金制成的熱激活熱催化劑 。它的運行溫度約為 400 攝氏度 ， 比直接將 CO 2轉化為 CNF 所需的溫度要溫和得多 。他們還發現，添加一點額外的金屬鈷可以大大增強碳納米纖維的形成 。
“通過耦合電催化和熱催化，我們正在使用這種串聯過程來實現單獨通過任何一種過程都無法實現的目標 ， ”陳說 。
催化劑表征
為了了解這些催化劑如何運作的細節，科學家們進行了廣泛的實驗 。其中包括布魯克海文實驗室國家同步加速器光源 II (NSLS-II) 的計算建模研究、物理和化學表征研究 (使用快速 X 射線吸收和散射 (QAS) 和 內殼光譜 (ISS) 光束線)以及顯微成像在 實驗室 功能納米材料中心(CFN) 的電子顯微鏡設施中。
在建模方面，科學家們使用“密度泛函理論”(DFT)計算來分析催化劑與活性化學環境相互作用時的原子排列和其他特性 。
“我們正在研究結構，以確定反應條件下催化劑的穩定相，”該研究的合著者、布魯克海文化學部門的劉平(Ping Liu)解釋道 ， 他領導了這些計算 。“我們正在研究活性位點以及這些位點如何與反應中間體結合 。通過確定從一個步驟到另一步驟的勢壘或過渡態，我們可以準確地了解催化劑在反應過程中如何發揮作用 。”
NSLS-II 的 X 射線衍射和 X 射線吸收實驗追蹤了催化劑在反應過程中發生的物理和化學變化 。例如，同步加速器 X 射線揭示了電流的存在如何將催化劑中的金屬鈀轉化為氫化鈀，氫化鈀是 在第一反應階段產生 H 2和 CO 的關鍵金屬 。
對于第二階段，“我們想知道反應條件下鐵鈷體系的結構是什么以及如何優化鐵鈷催化劑，”謝說 。X射線實驗證實 ， 存在鐵和鈷的合金以及一些額外的金屬鈷，并且需要將二氧化碳轉化為碳納米纖維 。
“兩者按順序一起工作，”劉說，他的 DFT 計算有助于解釋這個過程 。
“根據我們的研究 ， 合金中的鈷鐵位點有助于破壞一氧化碳的 CO 鍵 。這使得原子碳可以作為構建碳納米纖維的來源 。然后多余的鈷會促進連接碳原子的 CC 鍵的形成，”她解釋道 。
可回收、負碳
CFN 科學家兼研究合著者 Sooyeon Hwang 表示：“CFN 進行的透射電子顯微鏡 (TEM) 分析揭示了有催化劑和無催化劑情況下碳納米纖維內的形態、晶體結構和元素分布 。”
圖像顯示，隨著碳納米纖維的生長，催化劑被向上推離表面 。陳說，這使得回收催化金屬變得很容易 。
“我們使用酸浸出金屬而不破壞碳納米纖維，這樣我們就可以濃縮金屬并回收它們以再次用作催化劑，”他說 。
研究人員表示，催化劑回收的便利性、催化劑的商業可用性以及第二個反應相對溫和的反應條件都有助于對與該過程相關的能源和其他成本進行有利的評估 。
“對于實際應用來說，CO 2 足跡分析和催化劑的可回收性這兩者都非常重要 ， ”陳說 。“我們的技術結果和其他分析表明，這種串聯策略為將 CO 2脫碳轉化 為有價值的固體碳產品，同時生產可再生 H 2打開了大門 。”
如果這些過程由可再生能源驅動，其結果將是真正的碳負值 ， 為 CO 2 減排帶來新的機遇 。
【催化組合將二氧化碳轉化為固體碳納米纖維】這項研究得到了美國科學辦公室 (BES) 的支持 。DFT

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